Éditeur(s) : Elsevier
Résumé : The distribution and speciation of mercury (Hg) in air, rain, and surface waters from the artificial tropical lake of Petit-Saut in French Guiana were investigated during the 2003/04 period. In the air, total gaseous mercury (TGM) at the dam station averaged 12 +/- 2 pmol m(-3) of which > 98% was gaseous elemental mercury (GEM). GEM distribution depicted a day-night cycling with high concentrations (up to 15 pmol m(-3)) at dawn and low concentrations (down to 5 pmol m(-3)) at nightfall. Reactive gaseous mercury (RGM) represented < 1% of the GEM with a mean concentration of 4 3 fmol m(-3). Diel RGM variations were negatively related to GEM. In the rain, the sum of all Hg species in the unfiltered (HgTUNF) averaged 16 +/- 112 pmol L-1. Temporal distribution of HgTUNF exhibited a pattern of high concentrations during the late dry seasons (up to 57.5 pmol L-1) and low concentrations (down to 2.7 pmol L-1) in the course of the wet seasons. Unfiltered reactive (HgRUNF), dissolved gaseous (DGM) and monomethyl (MMHgUNF.) Hg constituted 20, 5 and 5% of HgTUNF, respectively. All measured Hg species were positively related and displayed negative relationships with the pH of the rain. In the reservoir surface waters, dissolved total mercury (HgTD) averaged 3.4 +/- 1.2 pmol L-1 of which 10% consisted of DGM. DGM showed a trend of high concentrations during the dry seasons (480 +/- 270 finol L-1 and lower (230 +/- 130 finol L-1) in the course of the wet seasons. Diel variations included diurnal photo-induced DGM production (of about 60 firiol L-1 h(-1)) coupled to minute to hour oxidation/ reduction cycles (of > 100 firiol L-1 amplitude). Finally, calculated atmospheric Hg inputs to the Petit-Saut reservoir represented 14 mot yr(-1) whereas DGM evasion reached 23 mol yr(-1). Apportionment among forms of Hg deposition indicated that up to 75% of the total Hg invasive flux follows the rainfall pathway. (C) 2007 Elsevier B.V. All rights reserved.
Science of The Total Environment (0048-9697) (Elsevier), 2007-10 , Vol. 385 , N. 1-3 , P. 132-145

Droits : 2007 Elsevier B.V. All rights reserved
http://archimer.ifremer.fr/doc/2007/publication-3329.pdf
DOI:10.1016/j.scitotenv.2007.06.013
http://archimer.ifremer.fr/doc/00000/3329/

Éditeur(s) : Université Bordeaux 1
Résumé : The mercury cycle was explored in the Petit-Saut reservoir / Sinnamary Estuary continuum in French Guiana. Main processes involve (i) photo-induced reduction, (ii) adsorption and desorption at the particle surfaces, (iii) methylating bacterial activity, (iv) precipitation and dissolution of iron oxyhydroxides and sulfides. Sources of mercury to the Petit-Saut reservoir consist of the partly impacted river-tributaries, the atmospheric deposition and the flooded soils or vegetation. Once into the reservoir, divalent mercury undergoes a large spectrum of transformations including speciation and phase changes. We, here, probe these processes and demonstrate that the Petit-Saut reservoir behaves as a privileged site for atmospheric recycling and in situ methylation. At the air / water interface, the mercury evasion exceeds by 50 % the direct atmospheric deposition. The in situ monomethylmercury (MMHg) production mostly occurs at the water-column chemocline and near the benthic interface. It reaches, for the whole reservoir, 8.1 moles yr-1 which corresponds to a 0.06 % d-1 methylation rate. We calculated that the 2003/04 period MMHg outputs from the reservoir to the Sinnamary Estuary averaged 13.5 moles yr-1 while the inputs were 5.4 moles yr-1. The dynamic Sinnamary Estuary is the genuine geochemical reactor of the continuum. There, the divalent mercury undergoes rapid yet profound partitioning among phases, recycling to the atmosphere and methylation processes. Those mostly originate from the long-scale oxygen paucity of the dam discharged waters. The expression of marked redox gradients and the intense organic matter turnover enhance the production of methylable inorganic mercurial species and tend to favor the sulfate reducing bacteria (methylating agents) activity. As a result, the dynamic Sinnamary Estuary exports 60 % more MMHg than it does import: 27 versus 17 moles yr-1. Further at large, in the saline estuary, we determined: (i) a non conservative behavior of dissolved (< 0.2 µm) mercury, (ii) a lowering of the mercury level of particles during mixing with the Amazon plume and (iii) a gradual dilution of the estuarine mercury concentrations by oceanic waters.
La retenue de Petit-Saut et, à l'aval, l'estuaire du Sinnamary sont deux centres d'altération du cycle naturel du mercure. Les processus sont, entre autres, (i) la photoréduction, (ii) la sorption / désorption en surface des particules, (iii) l'activité méthylante des bactéries, (iv) la dissolution / précipitation des oxyhydroxydes et des sulfures de fer. Les sources de mercure vers la retenue sont variées. Elles regroupent, en premier lieu, les affluents (partiellement orpaillés), l'atmosphère, les sols et la végétation ennoyés. Dans la colonne d'eau, les formes divalentes du mercure subissent un train complet de transformations couplant changements de phase et de spéciation. Nos résultats illustrent ces processus et démontrent que la retenue constitue un site privilégié de recyclage vers l'atmosphère et de méthylation. A l'interface air / eau, les exports en mercure de la retenue excèdent de 50 % le dépôt atmosphérique. La production endogène de monométhylmercure (MMHg) a lieu dans des sites particuliers : la chemocline et l'interface benthique. Elle atteint pour l'ensemble de la retenue 8,1 moles a-1 soit un taux de méthylation de 0,06 % j-1. On estime que la retenue exporte vers l'estuaire du Sinnamary 13,5 moles a-1 de MMHg alors qu'elle n'importe que 5,4 moles a-1. L'estuaire dynamique du Sinnamary constitue le véritable réacteur chimique du système fonctionnant en liaison avec celui de la retenue. Le mercure y décrit un cycle rapide aux processus de partition, de recyclage et de méthylation marqués. Ces processus résultent de l'oxygénation incomplète et durable des masses d'eau anoxiques exportées par la retenue de Petit-Saut. L'expression de gradients rédox prononcés conjuguée à un intense recyclage de la matière organique y favorise la production de formes méthylables de mercure ainsi que l'activité des bactéries sulfatoréductrices (agents de la méthylation). C'est pourquoi, l'estuaire dynamique du Sinnamary exporte 60 % plus de MMHg qu'il n'importe : 27 contre 17 moles a-1. Plus en aval, dans l'estuaire salin, nous avons mis en évidence : (i) un comportement non conservatif du mercure dissous, (ii) un appauvrissement du mercure des particules suite au mélange avec le panache de l'Amazone et (iii) une dilution des concentrations par les masses d'eau océaniques.

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