Éditeur(s) : HAL CCSD
Résumé : East African Rift (EAR) is the divergent plate boundary. EAR exposes different stages of extension, from early stage rifting in Tanzania to oceanic accretion in Afar (Ethiopia). Manyara basin is the southernmost rift system of the east branch of EAR with recent volcanism (< 1.5 Ma) and a seismic swarm in the lower crust (20 – 40 km). Due to its location and tectonic setting, the Manyara basin offers the opportunity to study the earliest stage of rift initiation. Manyara volcanism is composed of several types of hyper-alkaline lavas as Mg-nephelinites (Mg# > 55) (Labait, Kwaraha), calciocarbonatite (Kwaraha) and evolved nephelinites (Mg# < 35) (Hanang).Mg-nephelinites (Labait and Kwaraha) are primary lavas mainly composed of olivine and clinopyroxene (cpx). Geochemical modelling from trace elements suggests that these primary magmas result from a degree of partial melting < 1 % from a CO2-garnet-phlogopite-bearing peridotite. These magmas have an asthenospheric source at depth > 120 km (lava carries xenoliths with equilibrium conditions > 4 GPa). The minerals were crystallized from a magma with a low H2O content (0.1 and 0.5 wt% H2O). The calciocarbonatite and evolved nephelinites are derived from Mg-nephelinites by fractional crystallization and immiscibility processes. Hanang nephelinites are silica- and alkaline-rich lavas (44.2 – 46.7 wt % SiO2, 9.5 –12.1 wt % Na2O+K2O, respectively) composed by cpx, Ti-garnet, nepheline, apatite and titanite. Complex zonation of cpx (e.g. abrupt change of Mg#, Nb/Ta, and H2O) and trace element patterns of nephelinites record magmatic differentiation involving open system with carbonate-silicate immiscibility and primary melt replenishment. The low H2O content of cpx (3 – 25 ppm wt. H2O) indicates that at least 0.3 wt % H2O was present at depth during carbonate-rich nephelinite crystallization at 340 – 640 MPa and 1050 – 1100 °C. The study of hosted-nepheline melt inclusions from Hanang allows constraining the late magmatic evolution of nephelinites during storage and magma ascent. Melt inclusions are composed by a silicate trachytic glass, a carbonate phase and a shrinkage bubble. Trachytic glass contains high content in CO2 (0.43 wt %, SIMS analyses), sulfur (0.21 – 0.92 wt % S), chlorine (0.28 –0.84 wt % Cl) and H2O low content (< 0.1 wt %, Raman analyses). Immiscibility process leading to the formation of carbonate occurs in a closed system during rapid magma ascent between 200 – 500 MPa. The carbonate phase is a Ca-Na-K-S-rich and anhydrous carbonate (33 wt % CaO, 20 wt % Na2O, 3 wt % K2O, and 3 wt % S). The pre-immiscible liquid has a phonolitic composition with 6 ± 1.5 wt % CO2 at 700 MPa. A preliminary study of melt inclusions by XANES spectroscopy and whole rocks by Mössbauer spectroscopy was used to determine these Manyara lavas were formed at oxidizing conditions (~ ΔFMQ +1.5).The early stage rifting volcanism (Manyara Basin) is characterized by CO2-rich and H2O-poor magmas from at least 120 km below the rift escarpment. The presence of CO2-rich magmas and the small amount of volcanic rocks erupted at the surface may indicate that the storage and percolation of these magmas at depth is a potential trigger for deep seismic swarms.
Le rift Est africain (REA) est une frontière de plaque en extension. Ce rift présente plusieurs stades d’extension, de l’initiation du rift en Tanzanie jusqu’à l’accrétion océanique en Afar. Le bassin de Manyara se situe le plus au sud de branche Est du REA. Il est caractérisé par la présence de volcanisme récent (< 1,5 Ma) et d’un essaim sismique dans la croûte inférieure (20 – 40 km). De par sa localisation et son contexte tectonique, le bassin de Manyara offre l’opportunité d’étudier le stade le plus précoce de l’initiation du rift. Le bassin de Manyara est composé de plusieurs types de laves hyperalcalines, les néphélinites magnésiennes (Mg# > 55) (Labait, Kwaraha), de calciocarbonatite (Kwaraha) et des néphélinites différenciées (Mg# < 35) (Hanang).Les néphélinites magnésiennes (Labait et Kwaraha) sont des laves primaires composées d’olivines et de clinopyroxènes (cpx). La modélisation géochimique des éléments en trace suggère que ces magmas primaires résultent d'un degré de fusion partielle ≤ 1 % à partir d'une péridotite à grenat et phlogopite. Ces magmas proviennent d’une profondeur > 120 km (présence de xénolites avec des conditions d’équilibre > 4 GPa). Les minéraux ont cristallisés à partir d’un magma pauvre en eau (0,1 et 0,5 pds % H2O). La calciocarbonatite et les néphélinites différenciés sont issues des néphélinites magnésiennes par cristallisation fractionnée et processus d’immiscibilité. Les néphélinites du Hanang sont riches en éléments alcalins (9,5 – 12,1 pds % Na2O+K2O) et en silice (44,2 – 46,7 pds% SiO2) et sont composés de cpx, grenat, néphéline, titanite et apatite. La zonation complexe dans les cpx (par exemple, changement brusque de Mg#, Nb/Ta, et H2O) implique une différenciation magmatique en système ouvert avec immiscibilité de liquide carbonaté et silicaté ainsi qu’un remplissage de la chambre magmatique avec des liquides primaires. La faible teneur en eau des cpx (3 – 25 ppm H2O) indique la présence d’un magma pauvre en eau (0,3 pds % H2O) lors de la cristallisation des cpx à des conditions crustales (340 – 640 MPa et 1050 – 1100 °C). L’étude des inclusions vitreuses dans les néphélines de Hanang permet de contraindre l'évolution magmatique tardive des néphélinites et le comportement des éléments volatils (CO2, H2O, S, F, Cl) lors du stockage et de la remontée du magma. Les inclusions vitreuses sont composées d’un verre trachytique, d’une phase carbonatée et d’une bulle de rétraction. Le verre trachytique contient du CO2 (0,43 pds % CO2, analyses SIMS), du soufre (0,21 à 0,92 pds% S), du chlore (0,28 – 0,84 pds % Cl) et très peu d’H2O (< 0,1 pds % H2O, analyses Raman). Le processus d’immiscibilité conduisant à la formation du carbonate se produit dans un système fermé pendant l'ascension rapide du magma, entre 200 – 500 MPa. La phase carbonatée est un carbonate anhydre et riche en Ca-Na-K-S (33 pds % CaO, 20 pds % Na2O, 3 pds % K2O, et 3 pds % S). Le liquide pré-immiscible a une composition phonolitique avec 6 ± 1,5 pds % CO2 à une pression de 700 MPa. Une étude préliminaire des inclusions par spectroscopie XANES et des roches par spectroscopie Mössbauer a permis de déterminer que les laves de Manyara se sont formées à conditions oxydantes (~ ∆FMQ +1,5).À l’initiation du rift, le volcanisme dans le bassin de Manyara est caractérisé par des magmas riches en CO2 et pauvres en H2O issus d’au moins 120 km de profondeur sous l'escarpement du rift. La présence de ces magmas riches en CO2 et la faible quantité de roches volcaniques émises à la surface peuvent indiquer que le piégeage et la percolation de ces magmas en profondeur est un déclencheur potentiel des essaims sismiques profonds.
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NNT : 2016MONTT114
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Éditeur(s) : HAL CCSD
Résumé : Geological storage of CO2 is one of diverse technologies being explored to reduce atmospheric carbon fromindustrial processes (i.e. fossil fuel combustion). One of the specific features of CO2 injection is the possibility ofgeochemical reactions (dissolution – precipitation) between mobile reactive brine (e.g. formation water enrichedin CO2) and the host rock during the spatial and temporal evolution of CO2. That leads to modifications in thepore structure, which in turn change the flow dynamics of the reservoir (e.g. the permeability k). Then, thesesstructural modifications can largely control the injectivity, so that the pressure field in the reservoir and also theCO2 propagation. Accordingly, it is crucial to explore the changes in the reservoir properties (e.g. structural andhydrodynamic) induced during a CO2 injection and specially the relationships between them (e.g. k or reactivesurface-Sr versus porosity-φ , k versus rock heterogeneity), for developing predictive modelling tools of thetransport and reaction processes occurring during a CO2 injection and reliable risk assessment. In the case ofcarbonate rocks, the application of the predictive models of transport and reaction is still challenging, because oftheir high heterogeneity so that the incertitude in the reaction kinetics of carbonate minerals.From this perspective, we realized brine-enriched in CO2 percolation experiments through carbonate rocksamples in thermodynamic conditions expected during CO2 injection in deep reservoirs (T = 100°C et P =12MPa). The permeability changes k(t) is monitored during the experiments and the porosity variationφ (t) iscalculated from chemical analyses of the sampled outlet fluids, using ICP-EAS. The pore structure modificationsare investigated from high resolution X ray micro tomography images acquired from the synchrotron ofGrenoble (ESRF). Depending to the dissolution regime, controlled by the reservoir rock fabric and the chemicalcomposition of the brine (e.g. PCO2), we observed that a modification of pore structure can either improve(atypical result in dissolution context) or impair the value of the permeability k.
Le stockage géologique du CO2 est l’une des diverses technologies étant explorées afin deréduire les émissions de carbone atmosphérique des processus industriels (i.e. combustion del’énergie fossile). L’une des spécifiques caractéristiques de l’injection du CO2 en profondeurreste la possibilité de réactions géochimiques (dissolution-précipitation) entre la saumureréactive mobile (e.g. eau de formation enrichie en CO2) et la roche encaissante durantl’évolution spatiale et temporelle du CO2, conduisant à des modifications dans la structure despores et par conséquent dans les propriétés d’écoulement du réservoir (e.g. la perméabilité k).Donc, ces changements structuraux peuvent largement contrôler l’injectivité, ainsi que lechamp de pression dans le réservoir et aussi la propagation du CO2. Il demeure ainsi cruciald’explorer les changement dans les propriétés de réservoirs (e.g. structurales ethydrodynamiques) induits durant une injection de CO2 et explicitement les relations existantesentre eux (e.g. k ou surface réactive-Sr versus porosité-φ , k versus hétérogénéité de la roche),afin de développer des outils de modélisation prédictive des processus de transport etréactionnels se produisant durant une injection de CO2 et d’évaluer de façon fiable les risques.Dans le cas des réservoirs carbonatés, l’application des modèles prédictifs de transport réactifdemeure toujours un enjeu, car contrainte par la forte hétérogénéité en leur sein ainsi que parl’incertitude dans la cinétique de réactions des minéraux carbonatés dans ce contexte. Danscette optique, nous avons réalisé des expériences de percolation à travers des échantillons deroches carbonatées dans les conditions thermodynamiques de stockage en profondeur (T =100°C et P =12 MPa). L’évolution de la perméabilité k(t) est suivie au cours desexpériences ; et la variation de la porosité φ (t) est calculée à partir des résultats d’analyseschimiques au ICP-AES des fluides de sortie échantillonnés. L’investigation des modificationsapportées à la structure des pores est réalisée par le biais de la Micro-Tomographie hauterésolution à rayon X, acquise au synchrotron de Grenoble (e.g. ESRF).Dépendant du régime de dissolution, contrôlé par la fabrique de la roche réservoir et lacomposition chimique de la saumuré chargée en CO2 (e.g. PCO2 engagée), on a observéqu’une modification de la structure de la roche peut soit améliorer soit détériorer (résultatatypique en contexte de dissolution) la valeur de la perméabilité k.
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Résumé : In order to minimize CO2 atmospheric concentration, a solution consists in sequestrating CO2 in geological reservoirs. To estimate long term risks, it is necessary to quantify the couplings between reaction processes as well as structural and hydrodynamical modifications. We realised two experimental benches enabling injecting CO2-enriched-brine in conditions corresponding to in situ storage (T < 200 oC and P < 200 bar) and developed
an experimental protocol using X-Ray microtomography and fluid and rock analyses in order to measure the variations of physical and chemical parameters.
The study of carbonated reservoirs near the injection well, allows quantifying different k-phi relationships depending on the dissolution processes and triggered by the local fluid chemical composition and initials conditions. Away from the injection well, we observe carbonate precipitation decreasing the permeability. The study of fracturated caprock samples shows that alternative percolation of CO2-enriched-brine and CO2 gas increases the fracture permeability.
The study of silicated rocks indicates carbonate precipitation in zeolite sandstone and sintered dunite grains. Nevertheless, in zeolite sandstone we also observe the precipitation of clay particles located in the uid pathways which decrease strongly the permeability.
Afin de minimiser la concentration en CO2 dans l'atmosphère une solution consiste à le séquestrer dans les réservoirs géologiques. Pour évaluer les risques à long terme, il est nécessaire de quantifier les couplages entre les processus réactionnels et les modifications structurales et hydrodynamiques. Dans cette optique, nous avons construit deux dispositifs expérimentaux permettant d'injecter des saumures chargées en CO2 dans les conditions de stockage (T < 200 °C et P < 200 bar) et mis en oeuvre un protocole expérimental utilisant la microtomographie RX et l'analyse des roches et des fuides pour quantifier les variations des paramètres physiques et chimiques. Dans le cas des réservoirs carbonatés, on observe, près du puits d'injection, une forte variabilité des relations k-phi en fonction du régime de dissolution contrôlé par la chimie locale du fluide, ainsi que par les conditions initiales. A plus grande distance, on observe des processus de précipitation diminuant fortement la perméabilité. L'étude des roches de couverture fracturées (argilite) a montré qu'une percolation alternée d'une saumure chargée en CO2 et de CO2 gaz augmentait la perméabilité de fracture. Dans le cas des roches silicatées, la précipitation de carbonates est mise en évidence aussi bien dans les grès à zéolites que dans les frittés de dunite de San Carlos. Cependant, dans les grès à zéolites, la précipitation d'une phase argileuse est observée dans les chemins d'écoulement et engendre une forte diminution de la perméabilité.
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Résumé : The main purpose of this thesis was to characterize and to model the hydrodynamic and thermochemical processes leading to the alteration of the wellbore cement materials under borehole conditions. Percolation experiments were performed on fractured cement samples under CO2 storage conditions (60°C and 10MPa). Injection flow rate was dictated by the fracture aperture of each sample. CO2 enriched brine was flowed along the fracture aperture, and permeability changes as well as chemical evolution of major cations were continuously acquired during the experiment time. Reaction paths developed by the alteration of the cement were characterized using microtomography and ESEM images. The experiments conducted using samples presenting large fracture apertures during 5h showed that permeability was maintained constant during the experiment time. Three reacted layers were displaying by the alteration of portlandite and CSH. Long term experiment (26h) conducted with large initial fracture aperture showed a decrease of the permeability after 15hours of CO2 exposure. Otherwise, experiments performed on samples presenting narrow apertures indicated the conversion of portlandite and CSH to calcite leading to the permeability reduction and the fracture clogging. Assemblages of phases and chemical changes were modelled using GEMS-PSI speciation code. We studied also using a coupled transport-reactive model the conditions leading to the cement alteration and the formation of associated layers.
L'objectif de cette thèse était de modéliser à partir des expériences de percolation-réactive, les processus hydrodynamique et réactionnel qui gouvernent l'altération des ciments de puits. Différentes expériences ont été réalisées dans des conditions représentatives de celles du stockage du CO2. Des échantillons fracturés ont été utilisés pour injecter une saumure enrichie en CO2 à 60°C et 10MPa et à différentes pressions partielles de CO2. Le débitd'injection variait en fonction des propriétés hydrauliques de l'échantillon exposé. L'injection d'une saumure enrichie en CO2 à débit constant à travers une fracture supposée plane a permis d'étudier les modifications des propriétés hydrodynamiques et ces conséquences sur la géochimie et la microstructure du ciment altéré. L'impact dynamique de l'évolution microstructurale a été mis en évidence. Les expériences conduites sur des échantillons présentant de larges ouvertures, réalisées sur une durée de 5 h, ont montré que la perméabilité était maintenue constante le long de l'expérience. Trois couches d'altération se sont développées consécutivement à la dissolution de la portlandite et la décalcification des CSH. L'altération a entrainé la précipitation des carbonates et de la silice amorphe à proximité de la fracture. Dans le cas d'une expérience longue durée appliquant les mêmes conditions que précédemment on a observé que la croissance de la silice amorphe a entrainé la diminution de la perméabilité. Par ailleurs les expériences effectuées sur des échantillons présentant de faibles ouvertures, ont indiqué que la conversion de la portlandite en calcite conduit au colmatage de la fracture. L'évolution des assemblages de phases conduisant à la formation des carbonates et de la silice amorphe a été modélisée à partir du code géochimique GEMS. Les mécanismes de diffusion et les processus de mise en place des couches d'altération ont été étudiés à partir d'un modèle analytique et d'un modèle de transport réactif à partir du code géochimique PHREEQC.
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Résumé : L'importance des forêts tropicales dans le cycle du carbone à l'échelle planétaire est majeure, tant en terme de stock qu’en terme de flux de CO2. Plusieurs études mettent en évidence des changements au sein des forêts tropicales au cours des 20 dernières années, notamment des changements de la dynamique forestière et une augmentation de la biomasse aérienne. Les déterminants de ces variations sont aujourd’hui discutés et nous proposons ici d’apporter une contribution à ce débat. Les données utilisées dans ce travail proviennent du dispositif de suivi forestier à long terme de Paracou, Guyane Française, mis en place en 1984 et qui recouvre plus de 120 ha de forêt tropicale humide. Les données météorologiques proviennent de la tour à flux du dispositif, Guyaflux. Les mesures de diamètre proviennent de la base Guyafor pour les données annuelles et bisannuelles, et des mesures de 260 arbres à proximité de la tour à flux pour les mesures diamétriques intra-annuelles.Cette thèse se divise en deux grandes parties. La première concerne l’analyse de la biomasse du dispositif de suivi forestier de Paracou en Guyane et l’implication des changements de structure de cette forêt sur le bilan de carbone. Cette partie est constituée de deux points. (i) Quelles échelles temporelles et spatiales sont pertinentes pour analyser les composantes de structure (biomasse, aire basale et nombre de tiges) et de dynamique (croissance, recrutement et mortalité) des forêts tropicales afin de minimiser les effets d’échantillonnage ? Nous avons établi une méthodologie permettant de relier les intervalles de temps et la surface de mesure aux coefficients de variation de chacune des variables de structure et de dynamique de la forêt. (ii) Quels processus démographiques sont prépondérants dans l’explication des variations de biomasse et comment se redistribue la biomasse accumulée dans le système ? L’augmentation de la biomasse observée sur le dispositif de Paracou serait liée à la rareté des évènements de mortalité des gros arbres qui portent une part très importante de la biomasse.La deuxième partie de la thèse concerne l’analyse de l’effet du climat à moyen terme, inter et intra-annuel, et les effets directs du climat dans les changements de dynamique de la forêt. Cette partie se divise en 3 points. (i) Comment quantifier le stress hydrique en forêt tropicale humide ? Nous avons réalisé un modèle journalier de réserve en eau du sol pour les arbres en forêt tropicale. (ii) Quelles variables sont explicatives de la croissance des arbres en forêt guyanaise ? Nous avons montré que l’eau dans le sol est le facteur le plus explicatif du déterminisme climatique parmi un panel de variables climatiques. (iii) Quels traits fonctionnels sont prédicteurs de la réponse des arbres aux variations climatique ? Nous avons déterminé que des traits spécifiques, densité du bois et la hauteur maximale, ainsi que le diamètre de l'arbre au moment de la mesure, modulent la croissance des arbres en réponse au climat.
At a global scale tropical forest play a major role in term of carbon stock as well as in term of CO2 fluxes. Several studies have highlighted changes in tropical forest functioning during the last 20 years including a faster turnover and an increase of above ground biomass. The drivers of these changes are discussed and throughout this thesis we propose to contribute to this debate. We use the data from the Paracou experimental site in French Guiana established in 1984 on 120 hectares of moist tropical forest. Meteorological data come from the flux tower of the site, Guyaflux. We use annual and bisannual diameter measurements from the Guyafor database, and intra-annual diameter increments from the measurements of 260 trees near the flux tower.This thesis has two main parts. In the first part we present the biomass analysis of the Paracou permanent plots and the impact of structural changes in this forest on the carbon budget. The first part is constituted by two points. (i) Which temporal and spatial scale used to analyze the structure (biomass, basal area and stem density) and dynamics (tree growth, recruitment and mortality)components of tropical forest in order to minimized sample bias ? We establish a simple method to rely measurement interval between census and surface of measurement to the coefficient of variation of forests structure and dynamic components (ii) Which demographic process are involved in the explanation of biomass variation and how the biomass is distributed in the system ? The observed increase of biomass at Paracou could be link to the rarity of big trees mortality events. These big trees represent the larger part of the biomass. In the second part, we present the analysis of intra and inter-annual climate variation effects on forest dynamic changes. This part is divided in two points. (i) How to model drought stress in moist tropical forest ? We built a daily water balance model for tropical trees. (ii) Which climate variables explain the tree growth in guianian forests? We shown that soil water availability is the determinant factor of tree growth among a panel of climate variables. (iii) Which functional traits are involved in the tropical tree growth responses to climate? In this analysis, we determined that wood specific gravity, maximum tree height and tree diameter modulate the tree growth response to climate variations.

http://www.theses.fr/2011AGUY0481/document